小智、皮卡丘、长尾怪手终于到达神奥地方。小智在打电话给大木博士的途中遇到了火箭队的突袭而同皮卡丘失散，便与长尾怪手立刻出发寻找皮卡丘的身影；另一方面，新人训练家小光的妈妈彩子曾是顶尖协调训练家，小光亦想成为顶尖协调训练家，于是由双叶镇出发展开路程。在其后，小智的同伴小刚归队，二人邂逅了小光。自此，三人一同结伴旅行。几经辛苦，小光终于集齐5枚缎带徽章，她在神奥华丽大型庆典表示出色，首次参加便晋级至决赛，但在决赛以稍微差距败于好友小望；小智亦集齐8枚徽章，他在神奥联盟有好开始，在第1回战打败尚志，第2回战打败

本次的故事发生在全新的冒险舞台——“合众地方”。其蓝本是第五世代游戏（口袋妖怪黑白）。小智与皮卡丘和新伙伴艾莉丝、天桐一起展开为了追寻梦想和冒险以及和各种各样神奇宝贝的邂逅的旅行。

片中的主人公是一头全身雪白、胖乎乎的北极熊，看似孔武有力的外表，却总是笨呼呼地搞砸一切。他从遥远的北极来到了繁华的城市，在新奇的际遇中，有着各式职业体验， 发生了一系列令人啼笑皆非的故事。

这是关于一只猫的奇遇故事，它垫脚穿梭在城市的角落，用猫的视角看整个世界。太阳升起时，它蹲在墙上打着哈欠看忙碌起来的人们，夜幕已深时，它又轻巧地穿过屋檐，融入夜色之中。它也是主人阿要的宝贝宠物大嘴猫。爱好是卖萌、吃鱼和睡觉。犯了错误，只要“喵”一声个萌就能让主人不再责怪它。卖萌的大嘴猫与善良的阿要之间又会摩擦出什么火花，为我们带来什么样的惊喜呢？